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我校在制备高效二氧化碳甲烷化催化剂研究方面取得重要进展

发布时间:2019-06-20 20:59:56 来源: 作者:

二氧化碳作为一种典型的低成本含碳原料,其催化转化是研究人员关注的热点。其中,Power to Gas (P2G)工艺能够将电解水制得的H2与CO2反应(甲烷化),实现将电能转化为可再生的化学能。如何通过筛选金属与载体前驱物实现特定结构催化剂的设计并且发挥其在催化反应中的优异特性依然是一个挑战性的课题。

化学化工学院闫晓亮副教授作为论文的第一单位第一作者(浙江大学孙威特聘研究员为共同第一作者)与加拿大多伦多大学Geoffrey A. Ozin教授团队合作,提出了通过二维硅氧烯纳米片微环境的调控以改变镍组分与载体的相对位置,继而引导CO2催化反应生成不同产物。研究人员通过硅氧烯的末端基团和改变镍@硅氧烯纳米复合材料成核和生长过程中使用的溶剂来控制镍的位置。研究成果发表于NatureCommunications,Nickel@Siloxene catalytic nanosheets for high-performance CO2methanation, 2019, 10, 2608。

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研究发现,与镍在硅氧烯纳米片外部不同,镍在硅氧烯纳米片内部(镍@硅氧烯)具有较高的CO2甲烷化反应活性、选择性和稳定性。两种结构催化剂有着不同反应路径,前者主要是CO2分解机理,经过CO中间产物进而分解得到*C加氢产生CH4;而后者则为CO2缔合机理,所得HCOO-中间物种加氢得到CH4,有效地避免了CO的产生。镍位于硅氧烯薄片之间CO2甲烷化速率可达到100 mmol gNi-1h-1,选择性可达到90%以上。此外,原位EXAFS结果表明在镍@硅氧烯反应过程中缓释形成的新增镍提高了该催化剂的稳定性。该工作创新地提出了通过二维材料载体微环境的调控实现不同目的产物高效催化剂的合成。

本工作得到了国家自然科学基金(21878203, U1463209)和山西省自然科学基金(201703D421037, 201801D121061)的支持。闫晓亮副教授是山西省高等学校优秀创新团队研究骨干成员之一(团队负责人李瑞丰教授),高等学校优秀青年学术带头人支持计划,2018年度山西省“三晋英才”青年优秀人才支持计划,先后获得国家自然科学青年和面上基金,在NatureCommun., J. Catal., Appl. Catal. A/B, Catal. Today等系列国际著名期刊发表论文多篇。

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